中国海洋大学在双原子催化剂形成机制方面取得新进展

近日，中国海洋大学材料科学与工程学院黄明华教授课题组等在国际综合顶尖期刊NatureCommunications（《自然·通讯》）上发表了题为“Developing a class of dual atom materials for multifunctional catalytic reactions”（开发系列可用于多功能催化反应的双原子材料）的研究论文。

发展氢能是实现双碳目标的重要途径，其中可再生能源电解水制氢是目前最具潜力的低碳绿色制氢路线之一。氧反应及氢析出反应是其核心反应，涉及到多质子-电子耦合过程，动力学较为缓慢，故亟需发展高效稳定的低成本电催化材料以提高其转换效率。目前单原子催化剂具有原子利用率高和配位环境可调等特征，成为新能源电催化领域的研究热点。双原子催化剂作为单原子催化剂的延伸，是单原子和纳米颗粒/团的连接桥梁，在协同驱动更复杂的多步催化反应方面具有明显优势，然而合理设计双原子催化剂的形成机制尚不明晰，普适性的合成方法仍处于探索阶段。

针对以上难题，中国海洋大学黄明华教授等研究者开发了一种可实现从金属Co纳米颗粒到CoN4单原子再到Co2N5双原子的雾化和烧结策略，在原子水平上实现了对金属构型状态的可控剪裁，并且这种可控合成策略可以为探索双原子的形成机制提供理想平台。研究结果表明，Co金属原子可以从纳米粒子中逐渐剥离并被N原子位点锚定，形成CoN4单原子，然后通过热迁移自发烧结形成Co2N5双原子。这一策略可以推广到22种s、p和d区不同双原子催化剂的制备中。其中具有特定自旋态的Co2N5双原子实现了反应中间体的理想平衡吸附/脱附，展现出优异的多功能活性，从而赋予锌-空气电池800h的长期稳定性以及1000h超长时间水分解，并可以使太阳能驱动水分解系统实现昼夜不间断地制氢。这种通用且可扩展的策略为能量转换技术中高效多功能双原子催化剂的可控设计提供了一定的指导意义。

该项工作由中国海洋大学、中国科学院青岛生物能源与过程研究所、韩国高等科学技术学院、南方科技大学等单位合作完成。研究工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、国家重点研发项目等项目资助，2022届海洋材料科学与工程专业博士毕业生汪兴坤为本文第一作者，中国海洋大学为第一完成单位。

通讯员：张灿辉